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[游戏资讯] 北京化工大学在调控DNA纳米结构的组装取得两项重要进展

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在线会员 温柔老虎 发表于 2020-4-28 15:49:52 | 显示全部楼层 |阅读模式 打印 上一主题 下一主题
1、“种子”链程序化调控DNA纳米结构的组装

近年来,结构DNA纳米技术的发展为在纳米尺度上精确设计构建各种复杂的纳米结构和器件提供了非常重要的策略和技术支持,最具代表性的策略有DNA origami和DNA brick等。特别是DNA brick策略提供了高度模块化的DNA链段设计,在构建无数复杂的形态各异的DNA纳米结构的同时,也为组装结构提供了尺寸无限拓展的可能。此外,所有的DNA链段都可以作为进一步功能化修饰且可寻址的位点,用于纳米材料的组装和超材料的制备。
北京化工大学在调控DNA纳米结构的组装取得两项重要进展


图1. 传统的DNA brick策略和“seeded-assembly”种晶调控组装策略在DNA 纳米结构的成核路径、组装热力学温度和动力学方面的对比

但相对于目前应用较多的DNA origami策略,传统的DNA brick策略在组装可控性方面亟待提高。首先其组装过程受限于不可控的自发成核过程,导致组装的动力学较慢,组装路径随机不可控,此外由于成核需要克服较高的自由能势垒导致组装的热力学温度范围较高。因此,为了调控DNA brick结构的成核过程,从而在热力学和动力学上实现DNA brick结构的可控组装以及对组装路径的控制,北京化工大学材料学院张瑛洧副教授和美国Emory大学Ke yonggang教授合作共同设计提出了“seeded-assembly”种晶调控组装策略。通过设计一条长的“种子”链段DNA,替代原DNA brick结构特殊位置的一些短链DNA,例如设计在二维结构的边缘位置或者三维结构的表面。该“种子”链段的引入为DNA brick结构组装带来了如下的优势(1)降低了体系成核所需的自由能势垒,导致组装的优化温度范围大大增高,而较高的组装温度有利于减少组装过程中的错误,从而推进更多正确组装结构的形成;(2)加速了成核过程的动力学,从而完成组装的时间大大缩短;(3)“种子”链段在特殊边缘位置的设计可以提供一定的保护作用,有利于组装结构在较高温度范围稳定性的提高。团队选择了4种有代表性的二维和三维结构作为模型,通过实验和计算拟合,成功地验证了“种子”链段带来的上述优势。此外,我们也通过AFM监控和表征了整个brick结构的组装路径,证实了组装过程的确是始于“种子”链段。这一新的“seeded-assembly”策略有助于加深对DNA brick结构组装过程的理解,并使我们可以通过合理的设计,来调控组装路径、组装动力学及热力学稳定性,为DNA brick结构未来的设计及应用提供了重要的指导意义。
北京化工大学在调控DNA纳米结构的组装取得两项重要进展


图2. 选择的四种代表性2D和3D模型结构,红色链代表DNA种子链段

该工作是材料学院张瑛洧副教授同美国Emory大学Ke yonggang教授,以及英国剑桥大学Prof. Aleks Reinhardt等相关团队合作开展的,文章近期发表在Angew. Chem. Int. Ed. 2020, doi: 10.1002/anie.201915063。 北京化工大学为第一完成单位,本研究工作得到了国家自然科学基金项目的资助。

论文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/anie.201915063

2、“错位连接”策略程序化调控不同周长DNA 纳米管的自组装

DNA纳米技术由于在纳米尺度的精准可控已经成为自组装领域的一项重要的技术手段。基于DNA纳米技术制备的DNA纳米结构,例如比较有代表性的DNA纳米管,在纳米材料组装制备、纳米反应器、生物传感、药物控释等领域都展示了重要的应用前景。尽管目前利用DNA Origami,DNA brick,DNA tile等设计策略都可以实现DNA纳米管的制备,但是如何基于设计来预测并精确控制纳米管的卷曲以及管直径和周长等关键尺寸是一项重要的挑战;此外,从实际应用中需要节约成本的角度出发,如何根据需求用简单通用的方法来设计一套DNA序列同时实现一系列不同直径周长的纳米管的制备,仍亟待解决。近日,北京化工大学材料学院张瑛洧副教授与美国Emory大学Ke yonggang教授合作提出了一种简单通用的“错位连接”设计策略,可从一套DNA核心结构出发,通过“错位”连接的程序化设计,实现一系列不同直径周长的DNA纳米管的可控组装。
北京化工大学在调控DNA纳米结构的组装取得两项重要进展


考虑到DNA brick体系具有brick链段模块化的特点以及在构建DNA纳米结构方面具有尺寸无限拓展的优势,因此,考虑选择DNA brick体系来进行研究。结构设计是引导组装的决定性因素,因此从结构设计的角度出发,将一种“错位连接”设计策略引入到DNA brick纳米管的设计体系中首先设计一种具有19×4 tiles的二维DNA brick纳米结构模型,DNA二维结构的两侧边缘对应位置的序列互补杂交可以卷曲成管,管周长为4-helix。在此基础上,二维DNA结构的核心区域保持不变,设计两侧边缘对应位置的DNA链段依次 “错位连接”,由于错位的驱动,导致原本的二维19×4 tiles DNA结构无法通过互补杂交卷曲成管,因而会继续沿二维方向生长,不断重复19×4 tiles的结构,直到重复n个循环后“错位连接”可以被补偿,此时,“错位”被补偿后的二维结构边缘对应位置的DNA链段刚好可以互补杂交卷曲成管,得到的纳米管周长为n×4 helix。在实际实验中,整个体系显示了对于轻微错位(例如1 tile,21 bp长)的容忍,可通过一定程度的扭曲来补偿和平衡(< 24°的扭曲角),通过将“错位连接”的设计同扭曲角和错位容忍值相结合,可以设计预测最终DNA纳米管的实际组装情况。再通过程序化设计调节一系列不同的“错位连接”,可以基于一套核心DNA二维结构设计,得到不同周长和直径的纳米管,例如结合另一模型体系19×14 tiles,经实验证实当前的两种模型体系可以实现从4-helix到8、12、14、16、20、24、28、32、36、42、56、70-helix的不同周长DNA纳米管的组装制备。
北京化工大学在调控DNA纳米结构的组装取得两项重要进展


图2 通过“错位连接”的设计策略来程序化调控具有一系列不同周长的DNA纳米管的组装制备。

基于这种特殊的“错位连接”设计策略,不仅可实现不同直径和周长的DNA纳米管的程序化设计,并且设计的复杂性及合成制备的成本都大大降低,对于后续基于DNA纳米管为模版的纳米材料组装和纳米器件制备都有重要的指导意义。该工作近期发表在 J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 19529−19532. 北京化工大学为第一完成单位,本研究工作得到了国家自然科学基金项目的资助。

论文链接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b08921

来源 整理于北京化工大学材料学院
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